Gaju je bila 21 godinu kad je u Budimu, usporedno na hrvatskom i njemačkom jeziku, tiskao „Kratku osnovu horvatsko-slavenskog pravopisanja“, prvi općeprihvaćeni hrvatski pravopis. Njime je odredio da se za svaki glas u hrvatskom jeziku rabi po jedan znak u hrvatskom latiničkom pismu, zbog čega se po njemu hrvatska abeceda naziva još i Gajica.

Potaknuo je tiskanje dnevnih Novina horvatskih, koje će poslije postati Ilirskim narodnim novinama, s nedjeljnim književnim prilogom Danica horvatska, slavonska i dalmatinska. U prvome broju Danice, 1835. objavljen je prvi tekst pisan novim, Gajevim pravopisom. Bila je to Mihanovićeva budnica „Horvatska domovina“, koja će poslije postati hrvatskom himnom. Kad je ilirsko ime zabranjeno Gaj je promijenio ime svojih novina u Narodne novine, koje kao službeno glasilo Republike Hrvatske izlaze još i danas.

Za ostvarenje svojih političkih i kulturnih zamisli posvuda je tražio potporu. Putovao je čak i u Rusiju. Protivnici su ga optužili za pripremanje pobune zbog čega je uhićen i strpan u zatvor. Uskoro je tiho nestao s političkog poprišta. Iznimnog pjesničkog dara Ljudevit Gaj je napisao najpopularniju pjesmu svojega doba, glasovitu budnicu „Još Hrvatska ni propala“, koja se pjeva često još i danas.

Iako s iznimnim zaslugama u doprinosu buđenju hrvatske nacionalne svijesti, umro je gotovo zaboravljen 20. travnja 1872. Isprva je  pokopan na Jurjevskom groblju, a tek desetak godina poslije Gajevi posmrtni ostaci preneseni su u Ilirsku arkadu mirogojskog groblja što ga je gradska općina izgradila na nekadašnjem Gajevu imanju. Izgubio ga je u bankrotu trošeći vlastiti imutak za narodu stvar te se uvijek u pravom trenutku našao ondje gdje se mogao izboriti za hrvatske interese.